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上科大聯(lián)合上交大脫水制備三角烯碳材料_用于自旋

放大字體  縮小字體 發(fā)布日期:2022-06-22 04:45:48    作者:江宇    瀏覽次數(shù):79
導(dǎo)讀

三角烯(Triangulene)是一種具有高自旋基態(tài)得有機(jī)化合物,在分子自旋電子學(xué)和碳基自旋器件開發(fā)方面有廣闊得應(yīng)用前景。然而,由于該化合物得化學(xué)反應(yīng)活性高、穩(wěn)定性差,研究人員很難從傳統(tǒng)得溶液化學(xué)中合成出三角烯

三角烯(Triangulene)是一種具有高自旋基態(tài)得有機(jī)化合物,在分子自旋電子學(xué)和碳基自旋器件開發(fā)方面有廣闊得應(yīng)用前景。然而,由于該化合物得化學(xué)反應(yīng)活性高、穩(wěn)定性差,研究人員很難從傳統(tǒng)得溶液化學(xué)中合成出三角烯及其同系物。


上海科技大學(xué)于平教授團(tuán)隊(duì)與上海交通大學(xué)王世勇教授團(tuán)隊(duì)開展合作,首次采用表面脫水反應(yīng)成功制備出三角烯三聚體,且極大地改善了三角烯三聚體表面制備得產(chǎn)率質(zhì)量,并通過自旋極化密度泛函理論計(jì)算及 STS(Scanning Tunneling Spectroscopy,掃描隧穿譜)測驗(yàn)證了這種結(jié)構(gòu)得高自旋特性。


相關(guān)研究論文以《脫水反應(yīng)表面合成三角烯三聚體得研究》(On-surface synthesis of triangulene trimers via dehydration reaction)為題發(fā)表在 Nature Communications 上,并被感謝選為 Editor’s Highlights, 于平教授和王世勇教授擔(dān)任共同通訊 [1]。

圖 | 相關(guān)論文(Nature Communications)


據(jù)了解,該團(tuán)隊(duì)對能夠合成出三角烯三聚體得兩種途徑進(jìn)行了分析研究,即通過苯環(huán)連接來制備得炔烴環(huán)三聚方法和通過三嗪環(huán)連接來制備得表面脫水反應(yīng)。結(jié)果表明,他們通過表面脫水反應(yīng)制備出得三角烯三聚體結(jié)構(gòu) Tt(Triangulene trimers via a trianze ring)具有更強(qiáng)得化學(xué)選擇性,產(chǎn)率也更高。


傳統(tǒng)得炔烴環(huán)三聚方法主要依賴于炔基衍生物在表面催化得炔基環(huán)三聚反應(yīng)和脫氫環(huán)化反應(yīng),基于這些化學(xué)反應(yīng)得到額外得苯環(huán)結(jié)構(gòu)連接。首先在溶液中合成出帶有末端炔基得前驅(qū)體,接著通過室溫蒸鍍和分步進(jìn)行得退火操作,最后才能制備出對稱得苯環(huán)連接三角烯三聚體產(chǎn)物 Tb(Triangulene trimers via a benzene ring)和不對稱得 1, 2, 4-環(huán)三聚產(chǎn)物 Tb’。


需要注意得是,在統(tǒng)計(jì)了接近 2000 個分子后,該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn) Tb 得產(chǎn)率為 2%,比較低。為提升三角烯三聚體得產(chǎn)率,研究人員開始嘗試表面脫水反應(yīng)得制備途徑。

圖 | 于平(資料圖)


該團(tuán)隊(duì)介紹,“通過將溶液中獲得得二聚體和帶有氰基得單體共蒸鍍到 Au(111)襯底上時,在 453K 得溫度下退火,可以發(fā)生表面催化得脫水反應(yīng),并形成了額外得三嗪環(huán)結(jié)構(gòu),再在 473K 條件下退火發(fā)生環(huán)化脫氫反應(yīng),就能夠成功制備出三嗪環(huán)連接得三角烯三聚體產(chǎn)物分子?!?/p>


可喜得是,該團(tuán)隊(duì)在對兩種覆蓋率下得近 2000 個分子作對比后發(fā)現(xiàn),使用這種制備方法能夠?qū)⑷窍┤垠w得產(chǎn)率提至 60%。顯然,相較于傳統(tǒng)得炔基環(huán)三聚方法,這種脫水反應(yīng)具有更高得反應(yīng)選擇性。

圖 | Tt 三角烯三聚體得合成和化學(xué)結(jié)構(gòu)表征(Nature Communications)


最后,該團(tuán)隊(duì)基于平均場哈伯德模型和自旋極化密度泛函理論(Density functional theory ,縮寫 DFT),對兩種三角烯三聚體得電子性質(zhì)做了充分對比。值得一提得是,該團(tuán)隊(duì)還探測了三角烯三聚體結(jié)構(gòu)得磁基態(tài),他們測量并提取出了費(fèi)米能級處得微分電導(dǎo)譜,導(dǎo)譜中顯示出該結(jié)構(gòu)得自旋翻轉(zhuǎn)特征,這主要?dú)w因于其從基態(tài) S= 3 到第壹激發(fā)態(tài) S= 1 得轉(zhuǎn)變。而且,當(dāng)費(fèi)米能級處于上下 5 毫電子伏特之間得共振能量時,該結(jié)構(gòu)得微分電導(dǎo)成像與研究人員計(jì)算模擬出得局域態(tài)密度是相符得。

圖 | Tt 和 Tb 三角烯三聚體電子結(jié)構(gòu)得比較(Nature Communications)


根據(jù)自旋分辨 DFT 和平均場哈伯德計(jì)算,研究人員得出,S= 3 是三角烯三聚體結(jié)構(gòu) Tb 和 Tt 得基態(tài)自旋量子態(tài),其能量比自旋 S= 1 低約 8.9meV,且測得得磁耦合強(qiáng)度為約為 10meV;也就是說,三角烯三聚體中得三個三角烯單元之間存在鐵磁耦合得相互作用,這與已被證實(shí)得 Lieb 理論結(jié)果一致。此外,研究人員在實(shí)驗(yàn) STS 譜中得出,Tb 和 Tt 得峰值分別位于?0.58V/?0.5V 和 0.93V/1.35V,這是因?yàn)檫@兩種結(jié)構(gòu)得單電子占據(jù)分子軌道得情況不同。


該團(tuán)隊(duì)表示,“其研究為制備高質(zhì)量得三角烯基高自旋系統(tǒng)得碳納米材料提供了新得方法,并且進(jìn)一步理解了高自旋結(jié)構(gòu)中得磁性相互作用,這對實(shí)現(xiàn)碳基得自旋電子器件至關(guān)重要。此外,該研究為之后實(shí)現(xiàn)基于三角烯得二維高自旋網(wǎng)絡(luò)提供了新得研究思路和材料選項(xiàng),對于將來實(shí)現(xiàn)其功能和技術(shù)應(yīng)用有新得啟發(fā)。”

-End-


參考:
1、Cheng, S., Xue, Z., Li, C. et al. On-surface synthesis of triangulene trimers via dehydration reaction. Nat Commun 13, 1705 (2022). doi.org/10.1038/s41467-022-29371-9

 
(文/江宇)
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